2月9日,化學與化工學院唐從輝研究員和游波教授的最新合作研究成果“Atomically Dispersed Co-N/C Catalyst for Divergent Synthesis of Nitrogen-Containing Compounds from Alkenes” 在《美國化學會志》(Journal of the American Chemical Society)刊發。
單原子催化劑(SAC),其活性金屬以原子級分散且具有明確的配位結構,是架起多相催化和均相催化的橋梁。目前,單原子催化劑主要用于能源小分子的催化轉化(如CO2、O2、H2O等)以及一些簡單的有機物氧化、還原、偶聯反應中,在新型有機合成,尤其是藥物衍生分子后期官能團化方面的應用較少。另一方面,烯烴官能團化可以快速高效構建新的化學鍵制備高附加值分子。目前單原子催化已經實現了烯烴C-C/C-O/C-Si鍵的構建,而C-N構建則尚未實現。考慮到含氮化合物具有重要的生物活性和藥理作用,開發單原子催化烯烴胺化反應顯得尤為迫切。
基于此,唐從輝研究員、游波教授合作報道了首例單原子鈷催化烯烴胺化反應。該反應條件溫和,具有較好的底物普適性,天然產物或藥物衍生的烯烴亦可順利轉化為氮雜環丙烷產物。通過改變條件,亦可一步實現烯烴的氧胺化。基于CoSA-N/C催化劑的譜學表征和機理實驗,該團隊提出了一種單原子催化的自由基反應途徑。該工作將材料科學與有機合成化學相結合,為開發更多更新的有機轉化提供了新的機遇。

我校為該工作的第一完成單位及通訊單位,唐從輝和游波為論文的共同通訊作者,唐從輝課題組2020級博士研究生薛文軒為第一作者。該研究工作得到了國家自然科學基金(22001086)、科技部重點研發計劃(2021YFA1600800)、中央高校基本科研業務費(HUST 2020kfyXJJS094)、華中科技大學前沿創新團隊(2018QYTD15)、北京大學天然藥物及仿生藥物國家重點實驗室(K202011)、“111”引智基地(B21003)的資助。
論文鏈接:https://doi.org/10.1021/jacs.2c12344